近日，上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院楊軍教授研究團(tuán)隊(duì)在CellPress旗下的能源領(lǐng)域新刊Joule發(fā)表了題為“SiliconMicroparticleAnodeswithSelf-HealingMultipleNetworkBinder”的文章，文中所設(shè)計(jì)的多級(jí)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)并帶有自愈合功能的水系粘結(jié)劑(PAA-P(HEA-co-DMA))可以有效緩解微米硅電極在充放電過(guò)程中由于活性物質(zhì)的體積變化引起的顆粒粉化和電子導(dǎo)電缺失現(xiàn)象，進(jìn)而獲得性能優(yōu)異的硅基負(fù)極。

硅具有很高的理論比容量和較低的氧化還原電極電勢(shì)，被認(rèn)為是下一代高能量密度鋰離子電池最具潛力的負(fù)極材料之一。然而，它在循環(huán)過(guò)程中嚴(yán)重的體積變化，使電極結(jié)構(gòu)松動(dòng)和電子導(dǎo)電變差，并不斷破壞電極表面的SEI膜和消耗電解液，從而降低了電池的循環(huán)效率和使用壽命。為了解決這些問(wèn)題，許多先前的研究工作大多集中在設(shè)計(jì)不同結(jié)構(gòu)的硅材料，如多孔化，納米化以及多層復(fù)合，以降低活性相的體積效應(yīng)，從而提高電池的循環(huán)穩(wěn)定性。然而，這些策略很難甚至不可能實(shí)現(xiàn)硅材料的廉價(jià)以及大規(guī)模生產(chǎn)。

該論文從粘結(jié)劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)出發(fā)，合成了一種軟-硬并舉的具有多級(jí)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的新型粘結(jié)劑，該聚合物具有一定的自愈合能力和優(yōu)異的拉伸性能，可以有效地緩沖由于微米硅顆粒的體積變化而引起的應(yīng)變，抑制硅顆粒在循環(huán)過(guò)程中的粉化，使微米級(jí)硅顆粒電極的電化學(xué)性能得到顯著改善。在5A/g的大電流下比容量仍有約1850mAh/g，并具有優(yōu)異的電化學(xué)可逆性。此外，該粘結(jié)劑也適用于微米氧化硅負(fù)極材料，可在9mAh/cm2的高面積容量下可逆循環(huán)。該研究結(jié)果對(duì)發(fā)展具有強(qiáng)體積效應(yīng)的高容量電極具有重要的參考價(jià)值。

本論文工作得到科技部973計(jì)劃（No.2014CB932303）和國(guó)家自然科學(xué)基金（No.21773154）的支持。